Měl snahu o zlepšení vztahu s východními církvemi. Po svém zvolení pozval císaře Konstantina do Říma a přijal ho s poctami. Císař mu daroval biblický kodex, nádherně zdobený drahokamy a zlatem, ale přikázal strhnout ze střechy chrámu Všech svatých (Pantheonu) všechnu měď a poslat do Konstantinopole. Papež Vitalian byl úspěšný i ve zlepšení vztahů s Anglií, kde docházelo ke sporům týkajících se různých církevních zvyků.